A 23 ans (en 1893) il sera le plus jeune agrégé de Lettres. Il assurera des remplacements pour rester à Paris jusqu’en 1906, puis à Saint-Omer (Pas-de-Calais), Marseille (au lycée Thiers, entre 1910 et 1912), puis Chartres (Eure-et-Loir), avant d’obtenir sa nomination à Paris, après la Première Guerre mondiale.
Félibre à 18 ans, Charles-Brun restera, en dépit de divergences idéologiques avec le Félibrige, un fidèle admirateur de Frédéric Mistral, avec lequel il entretint une correspondance dans sa jeunesse